环氧树脂作为重要的热固性材料，具有优异的化学稳定性、优异的介电性能和较高的机械强度等优点，广泛应用于电子、建筑、军事等领域。但环氧树脂的这种结构也带来了两大挑战：一是难以进行二次熔融加工和回收利用，不仅造成资源浪费，而且对环境造成严重污染；其次，其高刚度的分子结构很容易导致韧性不够，使材料在使用过程中容易发生脆性断裂。

为了解决这些问题，高分子研究所、高分子材料工程国家重点实验室（四川大学）雷景新教授/江亮副研究员研究团队基于对受阻脲键（HUBs）的深入研究，通过在传统环氧网络中引入含异氰酸酯基团的HUB，成功合成了新型热固性环氧基聚脲()。通过精确调节环氧单体的比例，所得材料表现出从软弹性体到硬塑料的可调机械性能。 HUB的这种动态结构赋予了优异的可回收性，四次循环后机械性能完全恢复超过90%，显着提高了材料的多功能性和使用寿命。此外，在这些循环过程中，还表现出了稳定的动态机械性能、耐溶剂性和透光率。值得一提的是，它还具有弹性形状记忆功能和重建三维永久形状的能力。这项工作不仅为设计具有可调机械性能、高可回收性和多功能性的热固性环氧聚合物提供了新方法，而且为拓宽此类可回收聚合物的应用领域奠定了基础。 。

图1

它是在无催化剂条件下以HDI-三聚体、2,6-二甲基哌嗪和双官能环氧化合物（E44或PPGE）为原料合成的（图1a）。合成的材料具有良好的透明度，这可以从透射率和宏观照片中得到证实（图1b），并且还具有良好的耐溶剂性（图1c和1d）。

图2

合成材料的机械性能可以在从软弹性体到硬塑料的范围内调节。拉伸强度、杨氏模量和断裂伸长率从样品EHTPU-0的5.21 MPa、3.43 MPa和442.0%变化到样品EHTPU-3的23.6 MPa、0.32 GPa和125.2%，甚至到样品EHTPU-5的57.3 MPa ，1.02 GPa 和 8.3%（图2a-c 和 2e-f)。此外，它还表现出良好的循环拉伸性，放置72小时10次循环后仍能恢复（图2d）。

图3

如图3a所示，粉碎后的EHTPU-2样品在120℃、8MPa、30min的条件下热压，可重复添加表面光滑的透明薄片。经过4次处理后，化学结构、力学性能和模量保持不变（图3b-f）。与之前报道的可再加工环氧树脂相比，所设计的可再加工环氧树脂具有最好的韧性、相对突出的强度和最宽的性能调节范围，同时保持优异的可再加工性能和稳定性。性别。

图4

除了可再加工性之外，动态HUB还可以通过脲键之间的动态交换反应赋予合成三维（3D）永久形状重建能力，从而扩展了其潜在的应用前景。与传统的永久交联结构相比，动态HUB可以在不同温度范围内发生永久和暂时的形状变化，两者甚至可以在一个网络中实现弹性和塑性形状记忆循环。 EHTPU-2的宏观弹塑性形状记忆过程如图4a-b所示，定量弹塑性形状记忆过程如图4c-d所示。

该作品发表在《》（/10.1021/acs..）上，标题为“the Epoxy-Based with , , and 3D Shape”。该论文第一作者为四川大学硕士生陈兴宝，通讯作者为四川大学雷景新教授和江亮副研究员。该工作得到了中国博士后创业基金（）、四川省青年科学基金（）、高分子材料工程国家重点实验室（四川大学）“杰出青年人才”项目（-3-05）的资助。

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